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等离激元增强二次谐波(Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation, PESHG)在超高灵敏度的纳米尺度距离测量(PESHG纳米尺)上的应用
--暨简要讨论入射角度对于SHG的影响
本文引用自厦门大学杨志林教授和华中科技大学韩俊波研究员合作团队2015年在《Nano Letters》杂志上发表的相关文章。
本文已经经过作者同意,进行引用。
相关信息如下:
Plasmon-Enhanced Second-Harmonic Generation Nanorulers with Ultrahigh Sensitivities
DOI: 10.1021/acs.nanolett.5b02569
Nano Lett. 2015, 15, 6716-6721
本篇文章的核心内容是关于一种新型的非线性等离激元纳米标尺(plasmon nanoruler),它利用表面等离激元增强二次谐波(PESHG)机制来实现超高灵敏度的纳米尺度距离测量(如图1所示)。
从研究背景来看,如众所周知的原因:
图1. PESHG纳米标尺的系统描述
在研究方法上,本文作者设计了一种基于PESHG的非线性纳米标尺,通过引入Au@SiO2(金核@二氧化硅壳)壳层隔离纳米颗粒(SHINs),以精确调控纳米间隙(gap)大小。
通过在金膜上放置具有不同厚度二氧化硅壳层的SHINs,构建了film-SHIN构型(如图2所示)。使用可调谐的钛宝石激光器进行SHG测量,入射角为45度,以优化信号强度和减少背景噪声。采用三维时域有限差分法(3D-FDTD)计算模拟以验证实验结果,并分析PESHG增强因子(PESHG-EF)与纳米间隙大小之间的关系。从而得到了不错的实验结果。
图2. SHIN薄膜相关形貌表征测试
*终的实验结果显示,SHG信号强度随激发功率的增加呈二次方变化(如图3a所示),且随着激发波长从740 nm调谐到890 nm,发射峰位置从370 nm移动到445 nm,从而验证了信号的非线性关联性。
不仅如此,课题组还对于其他影响因素进行了判断。
偏振依赖性:PESHG信号强度*大值随入射偏振角的变化呈周期性余弦波形,*大强度出现在p偏振角(即n*π,n=0,1,2)时(如图3c所示),进一步证实了信号主要来源于纳米间隙中激发的间隙电磁模式(如图3d所示)。
本文中,重点使用了PESHG技术:
通过将可调谐的钛宝石激光聚焦到SHINs上,以45°的入射角照射,同时使用CCD相机收集反射散射的SHG信号来完成SHG的测量。由于减少了入射电场的平行分量,通过斜向入射可以显著降低颗粒之间的耦合。由于40μm直径的入射光斑远大于SHINs的直径,实验观察到的PESHG信号代表了亚单层SHIN系统的平均性能,使我们能够*小化由于单个非球形纳米颗粒形状变化导致的信号偏差。
图3. PESHG信号相关的激发功率、偏振极化和形貌材料变化关联性及其对应的间隙电磁共振模式分析。
在本文中,入射角度和偏振其实都会对SHG的信号有着显著的影响。
在SHG实验中,选择45度入射角主要有以下几个原因:
1. 优化耦合效率
2. 提高信号强度
3. 减少背景噪声
4. 实验设计的便利性
偏振的影响,我们在下一篇推文中会继续关注。
图4. PESHG纳米尺测量结果展示
*终,通过PESHG机制,作者成功实现了约1纳米的空间分辨率,显著提高了纳米尺度距离测量的灵敏度。同时,通过改变二氧化硅壳的厚度,可以精确调控纳米间隙大小,从而实现对PESHG信号的精确控制。
与传统的线性等离激元纳米标尺相比,PESHG纳米标尺在光谱精度和信噪比方面具有显著优势,能够更准确地测量纳米尺度距离。这种PESHG纳米标尺有望在纳米技术、生物医学成像和材料科学等领域得到广泛应用。
本文中的相关研究提供了一种全新的,具有超高灵敏度的光学测量方法,能够突破传统的光学衍射极限,实现纳米尺度的精确测量,对于近场光学部SNOM,TERS等都有着比较好的参考价值。
通过实验和模拟相结合的方法,深入理解了PESHG机制在纳米尺度上的应用,为非线性光学和纳米技术领域提供了新的理论依据。
总的来说,这篇文章展示了一种基于PESHG的新型非线性纳米标尺的设计、实验验证和理论模拟,证明了其在纳米尺度距离测量中的巨大潜力。
在此,特别恭喜厦门大学杨志林教授和华中科技大学韩俊波研究员合作团队!
快盈lV亦有参与。
*后,欢迎各位咨询我们的SHG相关产品。
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